- 15 साल की उम्र में उन्होंने बंगाली फिल्मों में अभिनय करना शुरू किया. 5 सालों तक बंगाली फिल्मों में काम करने के बाद उन्होंने हिंदी फिल्मों का रुख किया.
- 1964 में रिलीज़ हुई उनकी फिल्म कश्मीर की कली में उनकी ऐक्टिंग और उनकी डिंपल वाली हंसी को काफ़ी पसंद किया गया.
- शर्मिला किसी छवि में बंध कर नहीं रहना चाहती थीं. 1967 में उन्होंने एक बोल्ड स्टेप लिया. एन इवनिंग इन पेरिस फिल्म में उन्होंने बिकिनी में एक पूरा गाना शूट किया, जिसके बाद उनकी चर्चा हर तरफ़ होने लगी.
- सबसे आश्चर्य की बात यह है कि क्रिकेटर मंसूर अली खान पटौदी ने शर्मिला की एक भी फिल्म नहीं देखी थी. लेकिन जब उन्होंने एक पार्टी में शर्मिला को देखा तो देखते रह गए.
- उन्होंने शर्मिला को प्रपोज़ करने के लिए एक अनोखा गिफ्ट दिया. गिफ्ट में उन्होंने एक फ्रिज दिया, लेकिन शर्मिला ने हां बोलने में काफ़ी वक़्त लगाया.
- शर्मिला और पटौदी की लव स्टोरी किसी फिल्मी कहानी से कम नहीं थी. दोनों के ही परिवार वाले उस शादी के लिए तैयार नहीं थे.
- कई लोगों को ऐसा लगता था कि इन दोनों की शादी नहीं हो पाएगी, क्योंकि शर्मिला एक खुले ख़यालात और मॉडर्न परिवार से थी, जबकि पटौदी नवाबी खानदान से थे.
- शर्मिला और मंसूर अली खान ने परिवार को मनाकर आखिरकार 4 साल बाद शादी कर ली और नवाब घराने की रानी बन गईं.
- शादी के बाद जो लोग शर्मिला के बारे में ये कहते थे कि उनका फिल्मी करियर ख़त्म हो जाएगा या उनकी शादी नहीं चलेगी, उन सबको गलत साबित कर दिया उन्होंने. शर्मिला ने न सिर्फ़ अपनी शादी अच्छी तरह निभाई बल्कि शादी के बाद भी कई सुपरहिट फिल्में कीं.
- शादी के बाद शर्मिला का नाम बेगम आएशा सुल्तान रखा गया.
- फिल्मों में शर्मिला की जोड़ी राजेश खन्ना के साथ सबसे ज़्यादा पसंद की गई. दोनों ने साथ आराधना, सफर, अमर प्रेम, छोटी बहु, दाग और आविष्कार जैसी सुपरहिट फिल्में कीं.
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